一种PVT法中碳化硅粉源的回收方法与流程

本发明属于晶体生长原料回收技术领域，尤其涉及一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法。

背景技术：

在碳化硅晶体生长中，作为生产原料的高纯碳化硅粉源占据了很大一部分成本，然而在实际生产过程中，高纯碳化硅粉源并不会完全转变为碳化硅晶体，而是以掺有石墨和富碳颗粒的固体混合物形式存留于生长原料区域。该固体混合物是由高纯碳化硅粉末在氩气气氛中加热而形成的，除含有石墨和富碳颗粒外，其余杂质含量较少，有较高的回收利用价值。但如何对这些固体混合物进行回收再利用，目前仍缺少相关的解决办法，如果能对其进行回收利用将很大程度上降低碳化硅晶体的生产成本。

技术实现要素：

为解决现有pvt法中碳化硅粉源无法回收再利用的问题，本发明提供了一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法。

本发明的技术方案：

一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法，包括如下步骤：

步骤一、收集pvt法碳化硅晶体生长过程中产生的固体混合物废料，将其粉碎后静电分离，得到富碳粉和石墨颗粒；

步骤二、向步骤一所得富碳粉中加入硅粉，在一定真空度下升温至第一温度，然后充入保护气体在一定大气压下升至第二温度，保持一定时间后结束反应，所得粉料与碱溶液混合进行反应，水洗、干燥后得到碳化硅粉。

进一步的，步骤一所述固体混合物废料粉碎后的粒径为100～200μm。

进一步的，步骤一所述静电分离的进料速度为0.2～1.0kg/h，正极电压为5～15kv，固定气体流速为20～60l/min。

进一步的，步骤二所述硅粉的纯度为99.999％，硅粉的添加量为富碳粉质量的2～15％。

进一步的，步骤二所述真空度为10～60mbar，所述第一温度为500～600℃，由室温升至第一温度的升温速度为500～1000℃/h。

进一步的，步骤二所述保护气体为氩气、氮气或氦气，保护气体的压力为1～5个大气压，所述第二温度为1450～1800℃，由第一温度升至第二温度的升温速度为500～1000℃/h。

进一步的，步骤二在所述第二温度保持的时间为2～5h。

进一步的，步骤二所述粉料与碱溶液进行反应的温度为50～80℃，反应时间为5～10h。

进一步的，还包括步骤三、将步骤一所得石墨颗粒按一定质量体积比加入混合酸中进行酸洗除杂，得到高纯度石墨粉末。

进一步的，步骤三所述质量体积比为1g：5～10ml，所述混合酸为质量浓度为10～35％的氢氟酸和质量浓度为20～98％的硝酸按体积比1:1～5配制的混合酸，所述酸洗的条件为40～80℃处理4～8h。

本发明的有益效果：

本发明提供的碳化硅粉源回收方法通过静电分离除去了与硅反应活性较低的石墨颗粒，剩余的富碳粉反应活性较高，可以在较低温度下完全反应，降低了回收的能源成本。通过控制硅粉的加入量与反应温度进一步抑制了所合成的碳化硅粒径的增大，进而避免再次粉碎引入金属杂质。与原有未经pvt法生长使用的碳化硅粉末比较，杂质含量几乎没有区别，甚至回收所得碳化硅粉的杂质含量更低，实现了碳化硅粉源的回收。本发明通过pvt法中碳化硅粉源的回收再利用降低了碳化硅晶体生长的原料成本，而分离出的石墨颗粒经过处理可作为碳化硅粉制备的原料，实现了分类回收利用。

具体实施方式

下面结合实施例对本发明的技术方案做进一步的说明，但并不局限于此，凡是对本发明技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的精神和范围，均应涵盖在本发明的保护范围中。下列实施例中未具体注明的工艺设备或装置均采用本领域内的常规设备或装置，若未特别指明，本发明实施例中所用的原料等均可市售获得；若未具体指明，本发明实施例中所用的技术手段均为本领域技术人员所熟知的常规手段。

实施例1

一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法，包括如下步骤：

步骤一、收集pvt法碳化硅晶体生长过程中产生的固体混合物废料，将其粉碎至100～200μm；对粉碎后所得混合粉料进行静电分离，进料速度为0.2kg/h，正极电压为5kv，固定气体流速为20l/min，得到富碳粉和石墨颗粒；

步骤二、向步骤一所得富碳粉中加入纯度为99.999％的高纯硅粉，硅粉的添加量为富碳粉质量的2％，混合均匀后置于石墨坩埚中，10mbar真空度下以500℃/h的升温速度升温至500℃，然后充入纯度为99.9％的氩气，在氩气压力为1个大气压条件下，以800℃/h的升温速度升至1450℃，保持2h后结束反应，冷却后粉料与1mol/l的氢氧化钠溶液混合，50℃条件下反应5h，收集粉料水洗只ph≤8，干燥后得到碳化硅粉。

步骤三、将步骤一所得石墨颗粒按1g：5ml的质量体积比加入质量浓度为20％的氢氟酸和质量浓度为50％的硝酸按体积比1:3配制的混合酸中，40℃条件下处理4h进行酸洗除杂，水洗、干燥后得到高纯度石墨粉末。

分析原有未经pvt法生长碳化硅晶体生长使用的碳化硅粉源与本实施例回收所得碳化硅粉所含杂质情况，结果如表1所示。

表1

通过表1对比可以看出，与原有未经pvt法生长使用的碳化硅粉末比较，两者杂质含量几乎没有区别，甚至回收所得碳化硅粉的杂质含量更低，实现了碳化硅粉源的回收再利用。

实施例2

一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法，包括如下步骤：

步骤一、收集pvt法碳化硅晶体生长过程中产生的固体混合物废料，将其粉碎至100～200μm；对粉碎后所得混合粉料进行静电分离，进料速度为0.4kg/h，正极电压为10kv，固定气体流速为30l/min，得到富碳粉和石墨颗粒；

步骤二、向步骤一所得富碳粉中加入纯度为99.999％的高纯硅粉，硅粉的添加量为富碳粉质量的5％，混合均匀后置于石墨坩埚中，20mbar真空度下以600℃/h的升温速度升温至550℃，然后充入纯度为99.9％的氩气，在氩气压力为2个大气压条件下，以900℃/h的升温速度升至1600℃，保持3h后结束反应，冷却后粉料与1mol/l的氢氧化钠溶液混合，60℃条件下反应7h，收集粉料水洗只ph≤8，干燥后得到碳化硅粉。

步骤三、将步骤一所得石墨颗粒按1g：7ml的质量体积比加入质量浓度为25％的氢氟酸和质量浓度为60％的硝酸按体积比1:2配制的混合酸中，60℃条件下处理5h进行酸洗除杂，水洗、干燥后得到高纯度石墨粉末。

实施例3

一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法，包括如下步骤：

步骤一、收集pvt法碳化硅晶体生长过程中产生的固体混合物废料，将其粉碎至100～200μm；对粉碎后所得混合粉料进行静电分离，进料速度为0.8kg/h，正极电压为12kv，固定气体流速为50l/min，得到富碳粉和石墨颗粒；

步骤二、向步骤一所得富碳粉中加入纯度为99.999％的高纯硅粉，硅粉的添加量为富碳粉质量的10％，混合均匀后置于石墨坩埚中，40mbar真空度下以700℃/h的升温速度升温至550℃，然后充入纯度为99.9％的氩气，在氩气压力为3个大气压条件下，以1000℃/h的升温速度升至1700℃，保持4h后结束反应，冷却后粉料与1mol/l的氢氧化钾溶液混合，70℃条件下反应8h，收集粉料水洗只ph≤8，干燥后得到碳化硅粉。

步骤三、将步骤一所得石墨颗粒按1g：8ml的质量体积比加入质量浓度为30％的氢氟酸和质量浓度为45％的硝酸按体积比1:1配制的混合酸中，70℃条件下处理7h进行酸洗除杂，水洗、干燥后得到高纯度石墨粉末。

实施例4

一种pvt法中碳化硅粉源的回收方法，包括如下步骤：

步骤一、收集pvt法碳化硅晶体生长过程中产生的固体混合物废料，将其粉碎至100～200μm；对粉碎后所得混合粉料进行静电分离，进料速度为1.0kg/h，正极电压为15kv，固定气体流速为60l/min，得到富碳粉和石墨颗粒；

步骤二、向步骤一所得富碳粉中加入纯度为99.999％的高纯硅粉，硅粉的添加量为富碳粉质量的15％，混合均匀后置于石墨坩埚中，60mbar真空度下以800℃/h的升温速度升温至600℃，然后充入纯度为99.9％的氩气，在氩气压力为5个大气压条件下，以1000℃/h的升温速度升至1800℃，保持5h后结束反应，冷却后粉料与1mol/l的氢氧化钾溶液混合，80℃条件下反应10h，收集粉料水洗只ph≤8，干燥后得到碳化硅粉。

步骤三、将步骤一所得石墨颗粒按1g：10ml的质量体积比加入质量浓度为35％的氢氟酸和质量浓度为80％的硝酸按体积比1:5配制的混合酸中，80℃条件下处理8h进行酸洗除杂，水洗、干燥后得到高纯度石墨粉末。

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