一种五元前驱体材料及其制备方法和用途与流程

本发明属于电池材料领域，涉及一种五元前驱体材料及其制备方法和用途。

背景技术：

锂离子电池在日常生活中发挥着重要作用，新能源汽车行业的发展对锂离子电池提出了新的要求，锂离子电池能量密度及循环稳定性的提升迫在眉睫。镍钴锰三元材料是目前较为常见的一种正极材料，其制备过程一般包括：(1)前驱体的制备；(2)前驱体的烧结。三元材料具有较高的理论比容量，但其循环稳定性和安全性仍有待提高。五元材料是在镍钴锰三元材料的基础上在共沉淀过程中通过加入w、al、b、ca、zr、ti、mg、mo、ga、ge等辅元素，从而在保持材料循环稳定性和倍率性能的基础上提高材料的比容量；

目前三元前驱体的制备方法主要是共沉淀法，利用可溶性镍钴锰的盐溶液与沉淀剂在络合剂的参与下反应得到前驱体沉淀，沉淀剂主要包括：可溶性碳酸盐或氢氧化物等，络合剂主要有氨水、碳酸氢铵等。

由于前驱体共沉淀技术问题，目前市场上五元材料的制备方法一般为：首先通过共沉淀法制备普通镍钴锰三元材料前驱体，然后通过在烧结过程中加入其他元素化合物制备五元材料；这种方法会导致(1)元素w、al、b、ca、zr、ti、mg、mo、ga、ge等在前驱体中分布不均匀，使材料性能变差，(2)烧结温度更高，能耗较高，(3)烧结时需进行纳米级辅料混料，工序复杂，成本较高。关于多种元素共沉淀技术，有些元素如钨、钼、镁等沉淀系数比三元ncm略低，另一些元素如铝、钛、锗等沉淀系数较ncm则高很多，五种元素在一起后沉淀系数的范围扩大了很多，因此大幅度增加了五元素一起共沉淀的难度，比三元或者四元材料共沉淀反应难度大。

cn109987647a公开了一种掺杂型高镍三元前驱体及其制备方法。该掺杂型高镍三元前驱体的化学式为：nixcoymnzmn(oh)2，其中x+y+z＝1，0.8≤x＜1，0＜y＜0.2，0＜z＜0.2，0＜n＜0.01；m选自zr、ce、v、cr、sr、mo、sc、la、p、nb、y、ga中的至少一种。该掺杂型高镍三元前驱体的制备方法为：首先制备无掺杂的高镍三元前驱体，然后加入m，继续反应制备掺杂的高镍三元前驱体；cn106910873a公开了一种掺杂sr和h3bo3的lini0.5co0.2mn0.3o2正极材料的制备方法，包括以下步骤：步骤一，将电池级三元前驱体ni0.5co0.2mn0.3(oh)2和电池级碳酸锂li2co3按理论化学计量比m(li⁺)/m(ni²⁺+co²⁺+mn²⁺)＝1.04：1进行配料,再按sr和h3bo3的掺杂比例配入分析纯sr(oh)2·8h2o和分析纯硼酸h3bo3；步骤二，将配好的原料加入三维混料机，并加入混料球进行混料；步骤三，将混合均匀的料放置于箱式气氛炉中，以5℃/min的升温速率升温至300℃，恒温1h；再以5℃/min的升温速率升温至600℃，恒温1h；然后再以5℃/min的速率升温至950℃，恒温4h；烧结后冷却至室温，制得掺杂sr和h3bo3的锂离子电池lini0.5co0.2mn0.3o2三元正极材料；上述方法得到的五元正极材料中掺杂元素分布不均匀，进而影响材料性能。

因此，开发一种能有效改善五元前驱体材料中五元素分布均匀性，进而改善五元材料比容量的五元前驱体材料的制备方法仍具有重要意义。

技术实现要素：

本发明的目的在于提供一种五元前驱体材料及其制备方法和用途，所述制备方法包括配制包含辅助金属盐和络合添加剂的溶液，将其与沉淀剂溶液及包含镍盐、钴盐和锰盐的混合盐溶液混合，调节ph，加热反应，得到所述五元前驱体材料；上述制备过程中辅助金属盐使用复配的方法得到第一溶液，其能有效抑制分别配制加入反应体系后存在的局部偏析现象，且对于沉淀系数较大的辅助金属元素，加入特定的络合添加剂能有效降低其沉淀系数，改善各元素沉积系数的一致性，进而有利于得到五种元素分布均匀，且球型度高、分散性好、粒度分布集中的五元前驱体材料；且有利于降低后续烧结的温度，由其所得五元正极材料具有更高的比容量。

为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：

第一方面，本发明提供了一种五元前驱体材料的制备方法，所述方法包括以下步骤：

(1)配制包含辅助金属盐及络合添加剂的第一溶液；所述辅助金属盐中的辅助金属包括沉淀系数大于ni、co和mn的金属；

(2)配制包含镍盐、钴盐和锰盐的第二溶液；

(3)将第一溶液、沉淀剂溶液及第二溶液混合，调节ph，加热反应，得到所述五元前驱体材料。

传统五元前驱体材料的制备方法一般采用先制备镍钴锰三元前驱体，之后在烧结过程中加入辅助金属元素；此方法存在辅助金属元素在三元前驱体中分散不均匀，材料性能较差，烧结温度高，能耗大，且烧结过程需要纳米级辅料混料，工序复杂，成本较高；而现有的多元素共沉淀技术，则存在五种元素沉淀系数范围大，共沉淀难度大的问题。

为了解决上述技术问题，本申请所述五元前驱体材料的制备方法采用复配得到包含两种辅助金属盐及络合添加剂的溶液，将其与沉淀剂溶液、镍盐、钴盐和锰盐的混合盐溶液混合，调节ph后加热反应，得到五元前驱体材料；上述制备方法中，辅助金属盐溶液采用复配的方式，相较于分别单独配制，能有效避免局部偏析现象，另外，为了调节五种金属的沉淀系数，对于沉淀系数较大的辅助金属(包括铝、钛、锗等)，在辅助金属盐溶液中加入特定的络合添加剂，其能有效降低这类辅助金属的沉淀系数，进而缩小溶液中五种金属沉淀系数的范围，进而有利于得到五种元素分布均匀，且球型度高、分散性好、粒度分布集中的五元前驱体材料；且有利于降低后续烧结的温度，由其所得五元正极材料具有更高的比容量。

本发明通过实验研究发现，采用本发明上述方法得到的五元前驱体材料在后续烧结制备五元正极材料的过程中，其所需的烧结温度明显下降，所需温度较现有技术(即先制备三元前驱体，再混合辅助金属进行烧结)下降50℃以上。

且由本发明所述五元前驱体材料得到的五元正极材料具有更好的五元协同效果，在保持循环性能和倍率性能的基础上，相较于现有技术得到的五元正极材料，提高了5～10mah/g的比容量。例如辅助元素为铝和钨，采用本发明所述方法得到的五元正极材料的0.1c放电克容量可达195～201mah/g，1c放电克容量可达178～184mah/g，而采用传统方法(先共沉淀得到ncm前驱体，在烧结时加入掺杂金属)所得的普通材料的0.1c放电克容量仅能达到192mah/g左右，1c放电克容量仅能达到175mah/g左右；若辅助元素为铝和硼，采用本发明所述方法得到的五元正极材料的0.1c放电克容量可达205～210mah/g，1c放电克容量可达185～192mah/g，而采用传统方法所得的普通材料的0.1c放电克容量仅能达到201mah/g左右，1c放电克容量仅能达175～182mah/g。

由本发明所述方法制备得到五元前驱体材料，其在烧结过程中无需引入纳米级辅料，成本明显降低。

所述辅助金属盐中的辅助金属选自w、al、b、ca、zr、ti、mg、mo、ga、ge中的任意两种；

优选地，所述辅助金属盐中的辅助金属选自al、ti、ge、zr、ga中的任意一种及w、mo、mg、b、ca中的任意一种。

优选地，所述络合添加剂选自氨基酸、多肽及氨基磺酸中的至少一种。

优选地，所述氨基酸选自等电点为碱性的氨基酸；优选为赖氨酸和/或精氨酸。

本发明采用等电点为碱性的氨基酸作为络合添加剂，其在碱性条件下能具有较好的螯合效果，且便于通过氨基酸的等电点及配置浓度条件络合添加剂的络合能力及金属的沉淀系数，进而缩小辅助金属与镍钴锰的沉淀系数范围，进而改善共沉淀效果，得到五种元素分布均匀、球型度高、分散性好、粒度分布集中的五元前驱体材料。

且上述络合添加剂的加入能使得沉淀系数较大的辅助金属(例如al、ti、ge等)的沉淀系数降低，缩小与镍、钴、锰沉淀系数的差距，进而降低共沉淀的难度，改善共沉淀产物元素分散的均匀性。

优选地，所述第一溶液中络合添加剂的浓度为0.02～2mol/l；例如0.05mol/l、0.1mol/l、0.2mol/l、0.3mol/l、0.4mol/l、0.5mol/l、0.6mol/l、0.7mol/l、0.8mol/l、0.9mol/l、1mol/l、1.1mol/l、1.3mol/l、1.5mol/l、1.7mol/l或1.9mol/l等，优选为0.05～1.5mol/l。

本发明所述络合添加剂的浓度控制在上述范围，其有利于缩小反应体系中沉淀系数较大的辅助金属与镍、钴、锰之间沉淀系数的差距，进而降低共沉淀的难度，改善共沉淀的效果，有利于得到五种元素分布均匀、球型度高的五元前驱体材料。

优选地，所述镍盐包括硫酸镍。

优选地，所述钴盐包括硫酸钴。

优选地，所述锰盐包括硫酸锰。

优选地，所述辅助金属盐选自所述辅助金属的可溶性盐，例如硫酸铝、偏铝酸钠、硼酸钠或硫酸镁等。

优选地，所述第一溶液、第二溶液及沉淀剂溶液的溶剂均选自水。

优选地，所述第一溶液中辅助金属盐的浓度为1～100g/l，例如5g/l、10g/l、20g/l、30g/l、40g/l、50g/l、60g/l、70g/l、80g/l或90g/l等。

优选地，所述第二溶液中镍盐、钴盐及锰盐的浓度之和为80～400g/l，例如100g/l、150g/l、200g/l、250g/l、300g/l或350g/l等。

优选地，所述沉淀剂溶液中氢氧化物(例如氢氧化钠、氢氧化钾等可溶性氢氧化物)的浓度为100～300g/l，例如150g/l、200g/l或250g/l等。

优选地，所述沉淀剂溶液中氨的浓度为0.3～1.2mol/l，例如0.5mol/l、0.7mol/l、0.9mol/l或1.1mol/l等。优选为0.5～0.8mol/l。

优选地，所述调节ph为10～12，例如10.5、11或11.5等。

本发明所述沉淀剂溶液中包含氢氧化钠和氨，并控制氨浓度在上述范围内，当其与第一溶液及第二溶液混合后，调节ph为10～12，同时控制特定的氨浓度，其有利于提升沉淀系数较低的辅助金属(例如钨、钼、镁等)的沉淀系数，进而降低其与镍、钴、锰之间沉淀系数的差距，缩小反应溶液中金属沉淀系数的范围，进而降低共沉淀的难度，得到五种元素分布均匀、球型度高、分散性好、粒径分布集中五元前驱体材料。

对于沉淀系数低于镍钴锰的沉淀系数的辅助金属，本发明研究发现，提升ph在上述范围，并增大搅拌速率，能有效提升其沉淀系数，进而缩小反应溶液中金属沉淀系数的差距，进而实现均匀共沉淀的效果，改善材料的电化学性能。

优选地，所述加热反应的温度为65～80℃，例如68℃、70℃、72℃、75℃或78℃等。

优选地，所述加热反应的过程中伴随搅拌，优选搅拌速度为500～1000rpm；例如600rpm、700rpm、800rpm或900rpm等。

对于沉淀系数较低的辅助金属，本发明研究发现在上述搅拌速率下能有效提高其沉淀系数，达到缩小反应溶液中金属沉淀系数范围的效果，进而改善共沉淀效果，得到五种元素分布均匀、球型度高、分散性好、粒径分布集中的五元前驱体材料。

优选地，所述加热反应的时间为5～150h，例如10h、30h、50h、70h、90h、110h或130h等，优选为50～120h。

优选地，所述加热反应得到的浆料的固含量为50～1000g/l，例如100g/l、200g/l、300g/l、400g/l、500g/l、600g/l、700g/l、800g/l或900g/l等。

优选地，所述加热反应结束后还包括陈化。

优选地，所述陈化的过程伴随搅拌，优选搅拌速度为200～300rpm，例如220rpm、240rpm、260rpm或280rpm等。

优选地，所述陈化的时间为0.5-5h，例如1h、2h、3h或4h等。

优选地，所述陈化后还包括除磁、固液分离、洗涤、干燥、筛分。

优选地，所述洗涤采用水洗。

作为本发明优选的技术方案，所述五元前驱体材料的制备方法包括以下步骤：

(a)配制包含辅助金属盐及络合添加剂的第一溶液；其中，络合添加剂的浓度为0.02～2mol/l，辅助金属盐的浓度为1～100g/l；

(b)配制包含镍盐、钴盐和锰盐的第二溶液；其中，镍盐、钴盐及锰盐的浓度之和为80～400g/l；

(c)配制沉淀剂溶液，其中，氢氧化钠的浓度为100～300g/l，氨的浓度为0.3～1.2mol/l；

(d)将第一溶液、沉淀剂溶液及第二溶液混合，调节ph至10～12，在搅拌速率为500～1000rpm，温度为65～80℃的条件下加热反应5～150h；得到固含量为50～1000g/l的浆料；

(e)将步骤(d)得到的浆料在陈化釜中，以200～300rpm的搅拌速度陈化0.5～5h；

(f)将步骤(e)中陈化产物经除磁、固液分离、水洗，烘干，得到所述五元前驱体材料。

第二方面，本发明提供了如第一方面所述方法制备得到的五元前驱体材料，所述五元前驱体的分子通式为niacobmncxdye(oh)2，其中，50％≤a≤90％，例如55％、60％、65％、70％、75％、80％或85％等，0％<b≤10％，例如1％、2％、3％、4％、5％、6％、7％、8％或9％等，3％≤c≤30％，例如5％、10％、15％、20％或25％等，0.1％≤d≤3％，例如0.5％、1％、1.5％、2％或2.5％等，0.1％≤e≤3％，例如0.5％、1％、1.5％、2％或2.5％等，a+b+c+d+e＝1，x、y为两种不同的辅助金属。

优选地，所述五元前驱体材料的粒径d50为3～12μm，例如5μm、8μm或10μm等。

第三方面，本发明提供了一种五元正极材料的制备方法，所述方法包括：将如第二方面所述的五元前驱体材料与锂盐混合，烧结，得到所述五元正极材料。

优选地，所述烧结的方法依次包括第一次烧结和第二次烧结。

优选地，所述第一次烧结的温度为450～600℃，例如480℃、500℃、520℃、550℃或580℃等，时间为4～6h，例如4.5h、5h或5.5h等。

优选地，所述第二次烧结的温度为700～850℃，例如750℃或800℃等，时间为15～25h，例如18h、20h、22h或24h等。

本发明所述五元正极材料的制备方法采用如第一方面所述的五元前驱体材料，其烧结温度较低，且无需加入纳米级辅料，能耗及成本明显降低，且所述五元正极材料中五种元素分布均匀，在保持循环性能和倍率性能的基础上比容量比普通材料(即先制备三元镍钴锰前驱体，之后混合纳米级辅助金属盐得到的五元正极材料)高5～10gah/g。

第四方面，本发明提供了一种五元正极材料，所述五元正极材料采用如第三方面所述的方法制备得到。

本发明所述五元正极材料中五种元素分布均匀，且在保持循环性能和倍率性能的基础上比容量比普通材料(即先制备三元镍钴锰前驱体，之后混合纳米级辅助金属盐得到的五元正极材料)高5～10gah/g。

优选地，所述五元正极材料的分子通式为li(niacobmncxdye)o2，其中0.5≤a≤0.9，0<b≤0.1，0.03≤c≤0.3，0.0001≤d≤0.03，0.0001≤e≤0.03，a+b+c+d+e＝1，x、y为辅助金属，x、y为两种不同的辅助金属。

优选地，所述五元正极材料用于锂离子电池。

相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：

(1)本发明所述五元前驱体材料的制备方法通过将辅助金属盐以复配溶液的形式加入，避免了分别配制加入存在的局部偏析现象，提升了元素分布的均匀性，进而改善共沉淀的效果，降低共沉淀的难度；

(2)本发明所述五元前驱体材料的制备方法中对于沉淀系数较大的辅助金属，在辅助金属盐溶液中加入特定的络合添加剂，进而降低其沉淀系数，进一步缩小反应溶液中金属沉淀系数的范围，进而有利于得到五种元素分布均匀、球型度高、分散性好、粒度分布集中的五元前驱体材料；

(3)本发明所述五元前驱体材料在制备五元正极材料的制备过程中烧结温度更低，且无需加入纳米级辅料，能耗及成本名下降低；

(4)本发明所述五元前驱体材料烧结得到的五元正极材料在保持循环性能和倍率性能的基础上比容量比普通材料高5～10gah/g。

附图说明

图1是本发明实施例1中得到的五元前驱体材料的电镜图；

图2是图1中方框区域内mn、co、ni、al及w的元素分布图；

图3是图1中方框区域内mn的元素分布图；

图4是图1中方框区域内co的元素分布图；

图5是图1中方框区域内ni的元素分布图；

图6是图1中方框区域内al的元素分布图；

图7是图1中方框区域内w的元素分布图。

具体实施方式

下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。

实施例1

五元前驱体材料的制备方法：

(1)配制第一溶液：配制铝、钨元素摩尔比为2:1的辅助金属盐溶液，浓度为40g/l，其中，可溶性盐原料分别为偏铝酸钠和钨酸钠，加入适量赖氨酸作为络合添加剂，浓度为0.05mol/l，降低铝的沉淀系数；

(2)配制第二溶液：用纯水配制镍、钴、锰元素摩尔比为76.1:7.1:16.8的溶液，浓度调整到400g/l，其中，镍盐、钴盐及锰盐分别选自硫酸镍、硫酸钴、硫酸锰；

(3)配制沉淀剂溶液，其中，氢氧化钠浓度为200g/l，氨浓度为0.6mol/l，原料为氢氧化钠、氨水；

(4)将上述第一溶液、第二溶液和沉淀剂溶液同时加入到反应釜中，控制转速600rpm，温度70℃，调节三种溶液的流量，控制体系的ph为11.1，反应时间100小时，反应结束后陈化2h，陈化釜搅拌速度300rpm；反应过程中可使用激光粒度仪检测粒径分布，同时监控体系的固含量在标准范围内进行溢流；

(5)将陈化后的料液除磁后进行固液分离，并用1倍的80℃纯水进行洗涤；将洗涤后的固体物料烘干，得到所述五元前驱体。

本实施例制备的五元前驱体化学式为[ni0.75co0.07mn0.165al0.01w0.005](oh)2，粒径d50＝3μm。

五元正极材料的制备方法：

将氢氧化锂与上述五元前驱体材料充分混合，氢氧化锂较理论量过量0.06wt％，在空气气氛中500℃的温度下煅烧6小时，然后经过破碎及二次烧结处理，温度700℃，时间18小时，生成五元正极材料li[ni0.75co0.07mn0.165al0.01w0.005]o2。

本实施例得到的五元前驱体材料的电镜图如图1所示，可以看出所得五元前驱体材料具有高的球型度，且分散均匀，粒径分布集中；其中，元素分布图如图2-7所示；可以看出，所述五元前驱体材料中元素分布均匀。

实施例2

五元前驱体材料制备方法：

(1)配制第一溶液：配制铝、硼元素摩尔比为5:4的辅助金属盐溶液，浓度为40g/l，其中，可溶性盐原料分别为偏铝酸钠和硼酸钠，加入适量氨基磺酸作为络合添加剂，浓度为0.1mol/l降低铝的沉淀系数；

(2)配制第二溶液：配制镍、钴、锰元素摩尔比为79.4:8.1:12.5的溶液，浓度调整到300g/l，其中可溶性镍钴锰的原料分别为硫酸镍、硫酸钴、硫酸锰；

(3)配制沉淀剂溶液：氢氧化钠浓度为200g/l，氨浓度为0.6mol/l，其中原料为氢氧化钠、氨水；

(4)将上述三种溶液同时加入到反应釜中，控制转速500rpm，温度75℃，调节三种溶液的流量，控制体系的ph为11，反应时间为80小时，反应结束后陈化2小时，陈化釜搅拌速度200rpm；

反应过程中可使用激光粒度仪检测粒径分布，同时监控体系的固含量在标准范围内进行溢流；

(5)将陈化后的料液除磁后进行固液分离，并用1倍的80℃纯水进行洗涤；将洗涤后的固体物料烘干，得到五元前驱体材料；

本实施例制备的五元前驱体的化学式为[ni0.78co0.08mn0.122al0.01b0.008](oh)2。粒径d50＝5μm。

五元正极材料的制备方法：

将氢氧化锂与上述五元前驱体材料充分混合，氢氧化锂较理论量过量0.06wt％，在空气气氛中500℃的温度下煅烧5小时，然后经过破碎及二次烧结处理，温度750℃，时间20小时，生成五元正极材料li[ni0.78co0.08mn0.122al0.01b0.008]o2。

实施例3

本实施例与实施例1的区别在于，辅助金属盐溶液中，偏铝酸钠和钨酸钠分别替换为硫酸钛和钼酸钠，辅助金属盐的浓度替换为80g/l，络合添加剂的浓度替换为1mol/l，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

实施例4

本实施例与实施例1的区别在于，将络合添加剂等摩尔量的替换为精氨酸，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

实施例5

本实施例与实施例1的区别在于，加热反应的温度替换为60℃，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

实施例6

本实施例与实施例1的区别在于，加热反应的温度替换为85℃，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

实施例7

本实施例与实施例1的区别在于，络合添加剂的浓度为2mol/l，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

实施例8

本实施例与实施例1的区别在于，络合添加剂的浓度为1.5mol/l，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

对比例1

本对比例与实施例1的区别仅在于，五元正极材料的制备方法包括：先将第二溶液与沉淀剂溶液混合，加热反应，得到镍钴锰三元前驱体，之后将其与辅助金属盐混合球磨，烧结，其中，烧结方法包括在空气气氛中600℃的温度下煅烧10小时，然后经过破碎及二次烧结处理，温度800℃，时间20小时，得到五元正极材料。

对比例2

本对比例与实施例1的区别仅在于，第一溶液中不加入络合添加剂，其他参数和条件与实施例1中完全相同。

对比例3

本对比例与实施例2的区别仅在于，第一溶液中不加入络合添加剂，其他参数和条件与实施例2中完全相同。

对比例4

本对比例与实施例3的区别仅在于，第一溶液中不加入络合添加剂，其他参数和条件与实施例3中完全相同。

性能测试：

将实施例和对比例中得到五元正极材料与sp(炭黑导电剂)、pvdf(聚偏氟乙烯)混合，用nmp(n-甲基吡咯烷酮)为溶剂制浆搅拌数小时，制得锂离子半电池，采用蓝电测试仪在3.0-4.3v下进行充放电测试，得到半电池在0.1c、1.0c下的放电克容量，及50次循环的容量保持率；

上述测试结果如表1所示；

表1

由上表1可以看出，本发明所述方法制备得到的五元正极材料在保持循环性能和倍率性能的基础上，其比容量相较于对比例中材料提升了5～10mah/g；

对比实施例1、4可以看出，本发明所述制备方法中采用氨基酸作为络合添加剂，其能有效降低沉淀系数较大的金属的沉淀系数，进而改善共沉淀产物中元素均匀性，进而改善了材料的电化学性能。

对比实施例1、5-6可以看出，本发明所述制备方法的反应过程在65～80℃条件下进行，其有利于缩小反应溶液中金属离子沉淀系数的范围，进而改善共沉淀的效果，提升材料的比容量。

对比实施例1、7-8可以看出，本发明所述制备方法中络合添加剂的浓度在0.02～2mol/l的范围内，其均能有效降低沉淀系数较大的辅助金属的沉淀系数，进而缩小反应溶液中沉淀系数的范围；且进一步优选络合添加剂的浓度为0.05～1.5mol/l。

对比实施例1和对比例1可以看出，本发明所述方法制备得到的五元前驱体材料用于制备五元正极材料的过程中所需烧结温度更低，烧结温度降低了50℃以上，能耗大大降低，且对比例1、2中的制备方法所述五元正极材料存在元素分布不均匀，比容量不足的问题。

分别对比实施例1和对比例2，实施例2和对比例3，实施例3和对比例4可以看出，不加入络合添加剂，反应溶液中沉淀系数较大的辅助金属，无法与镍、钴、锰实现均匀沉淀，所得产物中五种元素分布不均，进而使得所得产物的比容量较差。

申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。

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