一种功能夹层复合陶瓷材料及其制备方法与流程

本发明属于复合陶瓷材料技术领域，具体涉及一种功能夹层复合陶瓷材料及其制备方法。

背景技术：

陶瓷具有优异的力学性能和电学性能，广泛应用于工商业和日用品领域。目前包含功能层的夹层陶瓷复合材料采用多层共挤出一步成形的方式制备，易因制备多种材料而形成交叉污染，所制得的复合陶瓷材料的一致性差，且不易调控复合陶瓷材料的性能。

鉴于此，提供一种功能夹层复合陶瓷材料及其制备方法。

技术实现要素：

本发明的目的在于针对现有技术的上述缺陷，提供一种功能夹层复合陶瓷材料及其制备方法，通过分别制备非功能层素体膜片和功能层素体膜片，将非功能层素体膜片分别叠放在功能层素体膜片的顶面和底面得到功能夹层膜片，将一层或多层功能夹层膜片依次进行叠压处理、排胶处理、热等静压烧结处理得到功能夹层复合陶瓷材料。本发明的制备方法简单，成本低，生产效率高，同时还能避免设备中因制备多种材料而造成的交叉污染，保证复合陶瓷材料的一致性，灵活调控陶瓷材料的性能，实现不同陶瓷材料性能上的互补。

本发明的目的可通过以下的技术措施来实现：

为了实现上述目的，本发明提供了一种功能夹层复合陶瓷材料的制备方法，所述制备方法包括：

步骤s1：制备第一混合浆料和第二混合浆料，所述第一混合浆料包括第一陶瓷粉体、第一稳定剂，所述第二混合浆料包括功能材料、第二陶瓷粉体、第二稳定剂；

步骤s2：将所述第一混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到非功能层素体膜片，将所述第二混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到功能层素体膜片；

步骤s3：将所述非功能层素体膜片分别叠放在所述功能层素体膜片的顶面和底面得到功能夹层膜片；

步骤s4：将一层所述功能夹层膜片或叠层后的多层所述功能夹层膜片进行叠压处理，得到功能夹层块；

步骤s5：将所述功能夹层块进行排胶处理得到复合陶瓷素坯；

步骤s6：将所述复合陶瓷素坯进行热等静压烧结处理得到所述功能夹层复合陶瓷材料。

优选的，所述第一陶瓷粉体或所述第二陶瓷粉体的粒径为0.1～0.6μm。

优选的，所述第一混合浆料或所述第二混合浆料还包括消泡剂，所述第一混合浆料或所述第二混合浆料在所述流延处理过程之前还包括真空消泡处理过程。

优选的，所述第一稳定剂或所述第二稳定剂包括氧化钇、氧化镁或氧化钙中的至少一种。

优选的，所述第一稳定剂或所述第二稳定剂的粒径为0.1～0.6μm。

优选的，所述第二混合浆料中，所述功能材料的质量与所述第二陶瓷粉体的质量比为(1～25)：100。

优选的，所述功能材料的粒径小于或等于1μm。

优选的，所述步骤s4中的叠压工艺参数包括：叠压温度40℃～90℃，叠压压力50～200mpa。

优选的，所述步骤s6中的热等静压烧结工艺参数包括：等静压压力100mpa～200mpa，烧结温度1250℃～1400℃，保温保压40～180min。

本发明提供了一种功能夹层复合陶瓷材料，所述功能夹层复合陶瓷材料由以上所述制备方法制得，所述功能夹层复合陶瓷材料包括依次层叠的第一非功能层、功能层以及第二非功能层，所述第一非功能层或所述第二非功能层或所述功能层的厚度为10～200μm。

本发明的有益效果为提供了一种功能夹层复合陶瓷材料及其制备方法，分别制备第一混合浆料和包含功能材料的第二混合浆料，将第一混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到非功能层素体膜片，将第二混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到功能层素体膜片，将非功能层素体膜片分别叠放在功能层素体膜片的顶面和底面得到功能夹层膜片，将一层或多层功能夹层膜片依次进行叠压处理、排胶处理、热等静压烧结处理得到功能夹层复合陶瓷材料。本发明的制备方法简单，成本低，生产效率高，同时还能避免设备中因制备多种材料而造成的交叉污染，保证复合陶瓷材料的一致性，灵活调控陶瓷材料的性能，实现不同陶瓷材料性能上的互补。

附图说明

图1是本发明实施例的功能夹层复合陶瓷材料制备方法的工艺流程图。

具体实施方式

为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，下面结合附图和具体实施例对本发明作进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。

为了使本揭示内容的叙述更加详尽与完备，下文针对本发明的实施方式与具体实施例提出了说明性的描述；但这并非实施或运用本发明具体实施例的唯一形式。实施方式中涵盖了多个具体实施例的特征以及用以建构与操作这些具体实施例的方法步骤与其顺序。然而，亦可利用其它具体实施例来达成相同或均等的功能与步骤顺序。

下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。

图1展示了本发明实施例的功能夹层复合陶瓷材料制备方法的工艺流程图。

参阅图1，一种功能夹层复合陶瓷材料的制备方法包括：

步骤s1：制备第一混合浆料和第二混合浆料，第一混合浆料包括第一陶瓷粉体、第一稳定剂，第二混合浆料包括功能材料、第二陶瓷粉体、第二稳定剂。

具体的，将第一陶瓷粉体和第一稳定剂置于球磨罐中，依次将溶剂、消泡剂和分散剂加入球磨罐中球磨12～24h混合均匀，依次将粘结剂和增塑剂加入球磨罐中继续球磨24～48h混合均匀，得到第一混合浆料。将第二陶瓷粉体和第二稳定剂置于球磨罐中，依次将溶剂、消泡剂和分散剂加入球磨罐中球磨12～24h混合均匀，再依次将粘结剂和增塑剂加入球磨罐中继续球磨24～48h混合均匀，得到母体浆料，将功能材料通过超声分散加入母体浆料中球磨36～72h混合均匀，得到第二混合浆料。

进一步地，所述第一陶瓷粉体选自碳化硅、氧化铝、氧化锆或二氧化硅中的一种或多种；所述第二陶瓷粉体选自碳化硅、氧化铝、氧化锆或二氧化硅中的一种或多种。

进一步地，所述溶剂可以为水或有机溶剂；所述消泡剂可以为正丁醇；所述分散剂可以为聚丙烯酸、柠檬酸铵、三乙醇胺、磷酸三丁酯、松油醇中的一种或组合；所述粘结剂为聚丙烯酸甲酯、乙基纤维素、聚乙烯醇、丙烯酸乳液、聚乙烯醇和聚乙烯缩丁醛中的一种或组合；所述增塑剂为聚乙二醇、邻苯二甲酸酯、乙二醇中的一种或组合。进一步的，第一陶瓷粉体或第二陶瓷粉体的粒径为0.1～0.6μm。为保证第一混合浆料或第二混合浆料的混合均匀性，第一稳定剂或第二稳定剂的粒径优选的设为0.1～0.6μm，保证第一稳定剂或第二稳定剂与第一陶瓷粉体或第二陶瓷粉体的粒径相同或相近，进一步提升第一混合浆料或第二混合浆料的混合均匀性。

为保证陶瓷性能的稳定性，第一混合浆料中，第一稳定剂与第一陶瓷粉体的质量比优选的设为(2～15：100；第二混合浆料中，第二稳定剂与第二陶瓷粉体的摩尔比优选的设为(2～15)：100，功能材料的质量与第二陶瓷粉体的质量比例为(1～25)：100。

在本实施例中，功能材料可以为色料、高导热材料、低热膨胀系数材料、压电材料或低介电常数材料中的至少一种。

进一步的，功能材料的粒径小于或等于1μm。

步骤s2：将第一混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到非功能层素体膜片，将第二混合浆料依次进行流延处理和干燥处理得到功能层素体膜片，非功能层素体膜片的厚度为10～200μm，功能层素体膜片的厚度为10～200μm。

其中，非功能层素体膜片可以为白色透明层或有色层，进一步地，有色层可以为黑色层、蓝色层或红色层。当非功能层素体膜片为白色透明层时，可以进一步在白色透明层中设置装饰图案，起到装饰的作用。

本领域技术人员应当理解，本实施例的功能层素体膜片上还可以进一步设置有具有图案的电路材料，所述具有图案的电路材料通过印刷或焊接的方式添加至所述功能层素体膜片上。

具体的，将第一混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为50～500μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到非功能层素体膜片。将第一混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为50～500μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到功能层素体膜片。

步骤s3：分别将非功能层素体膜片和功能层素体膜片进行分割，将分割好的非功能层素体膜片分别叠放在功能层素体膜片的顶面和底面得到功能夹层膜片。

在本实施例中，所制备的功能夹层复合陶瓷材料可以包括一个或多个功能夹层膜片。若功能夹层复合陶瓷材料设有多个功能夹层膜片时，将多个功能夹层膜片进行叠层处理；若功能夹层复合陶瓷材料只设有一个功能夹层膜片时，则叠层处理步骤可以省略。

步骤s4：将一层功能夹层膜片或叠层后的多层功能夹层膜片进行叠压处理，叠压工艺参数包括：叠压温度40℃～90℃，叠压压力50～200mpa，得到功能夹层块。

进一步地，叠压处理可以通过压机进行，采用上述压力对功能夹层膜片进行叠压处理，能够使相邻的片层之间更好的粘结。

步骤s5：将功能夹层块置于马弗炉中，在低于350℃下，采用0.5℃/min的升温速率，350℃～850℃采用1℃/min的升温速率，在温度850℃的条件下保温1-5h进行排胶处理得到复合陶瓷素坯。

在本实施例中，通过排胶处理，排出功能夹层块中的水分及有机物。

步骤s6：将复合陶瓷素坯置于高温炉的高压容器中，在压力100mpa～200mpa和温度1250℃～1400℃的条件下进行热等静压烧结，保温保压40～180min，得到功能夹层复合陶瓷材料。

需要说明的是，功能材料包括但不限于色料、高导热材料、低热膨胀系数材料、压电材料、低介电常数材料中的至少一种。

本发明的发明人发现，当功能材料包括高导热材料时，所制备的功能夹层复合陶瓷材料的热导率大大提高。在一个可选的实施方式中，所述高导热材料可以为聚晶金刚石陶瓷、aln、beo、si3n4或sic中的一种或组合。优选地，所述非功能层素体膜片的厚度为50～200μm，所述功能层素体膜片的厚度为50～100μm；更优选地，所述非功能层素体膜片的厚度为50～100μm，所述功能层素体膜片的厚度为50～100μm。

以下结合具体实施例对本发明的具体实现进行详细描述：

实施例1

分别称取氧化锆粉体9.4kg、氧化镁粉体0.301kg、磷酸酯0.13kg、甲苯20kg、无水乙醇10kg放置于球磨罐中球磨12h混合均匀，将聚乙烯醇缩丁醛酯1.2kg和邻苯二甲酸二辛酯0.6g依次加入球磨罐中继续球磨24h混合均匀，得到第一混合浆料；将第一混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为200μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到非功能层素体膜片，非功能层素体膜片的厚度为100μm，在本实施例中，所得非功能层素体膜片为白色透明层素体膜片。

分别称取氧化锆粉体9.4kg、氧化镁粉体0.301kg、磷酸酯0.13kg、甲苯20kg、无水乙醇10kg放置于球磨罐中球磨12h混合均匀，将聚乙烯醇缩丁醛酯1.2kg和邻苯二甲酸二辛酯0.6g依次加入球磨罐中继续球磨24h混合均匀，得到母体浆料；称取(coxzn1-x)al2o4或coal2o4尖晶石相蓝色着色色料0.281kg，

通过超声分散将0.2kg蓝色着色色料加入母体浆料中球磨48h混合均匀，得到第二混合浆料，将第二混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为200μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到功能层素体膜片，功能层素体膜片厚度为50μm，在本实施例中，功能层素体膜片为蓝色素体膜片。

将非功能层素体膜片和功能层素体膜片分别按100mm*100mm进行切割，分别得到若干边长100mm的正方形非功能层素体膜片和若干边长100mm的正方形功能层素体膜片，按切割好的素体膜片依次按非功能层素体膜片、功能层素体膜片和非功能层素体膜片的顺序层叠形成以功能层素体膜片为夹层的结构，将叠放好的膜片在温度60℃、压力120mpa的条件下进行叠压，得到功能夹层块；将功能夹层块置于马弗炉中，以0.5℃/min的升温速率由室温升至350℃，以1℃/min的升温速率由350℃升至800℃，在温度800℃的条件下保温3h进行排胶，得到复合陶瓷素坯。

将复合陶瓷素坯置于高温炉的高压容器中，在压力150mpa、温度1300℃的条件下进行热等静压烧结，烧结气氛h2：n2体积比为3:1的混合气体，以8℃/min的升温速率由室温升至1300℃，同时炉内气压由30mpa升至150mpa，在温度1000℃、压力150mpa的条件下保温保压60min，以4.0℃/min的降温速率由1300℃降至800℃，同时压力由150mpa降至100mpa，以8.0℃/min的降温速率继续由800℃降至室温，同时压力由100mpa降至10mpa，之后保压直至泄压开炉，得到具有蓝色呈色效果的复合陶瓷材料。

实施例2

以与实施例1相同的方法进行，不同之处在于，在按非功能层素体膜片、功能层素体膜片和非功能层素体膜片的顺序层叠之前，通过油墨在功能层素体膜片上进行图案化，得到具有图案化的复合陶瓷材料。需要说明的是，油墨选用高温陶瓷墨水或浆料。图案包括但不限于电路图。

实施例3至实施例12

在实施例3至实施例12中，非功能层素体膜片按照如下步骤制备：分别称取氧化锆粉体9.4kg、氧化镁粉体0.301kg、磷酸酯0.13kg、甲苯20kg、无水乙醇10kg放置于球磨罐中球磨12h混合均匀，将聚乙烯醇缩丁醛酯1.2kg和邻苯二甲酸二辛酯0.6g依次加入球磨罐中继续球磨24h混合均匀，得到第一混合浆料；将第一混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为200μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到非功能层素体膜片。

在实施例3至实施例12中，功能层素体膜片按照如下步骤制备：称取氧化锆粉体9.4kg、氧化钇0.752kg，磷酸酯0.13kg，甲苯20kg和无水乙醇10kg在球磨罐中球磨12h混合均匀，将聚乙烯醇缩丁醛酯1.2kg和邻苯二甲酸二辛酯0.6g依次加入球磨罐中继续球磨24h混合均匀，得到母体浆料，继续称取氮化铝2kg，并通过超声分散将2kg氮化铝加入母体浆料中球磨72h混合均匀，得到第二混合浆料，将第二混合浆料置于真空装置中去除气泡，之后在流延刀口高为200μm的条件下，利用流延机进行流延，流延后干燥，得到含氮化铝的功能层素体膜片。

在实施例3至实施例12中，将非功能层素体膜片和含氮化铝的功能层素体膜片分别按5mm*5mm进行切割，分别得到若干边长5mm的正方形非功能层素体膜片和若干边长5mm的正方形含功能层素体膜片，按切割好的素体膜片依次按非功能层素体膜片、功能层素体膜片和非功能层素体膜片的顺序层叠形成以含氮化铝的功能层素体膜片为夹层的结构，将叠放好的膜片在温度80℃、压力150mpa的条件下进行叠压，得到功能夹层块；将功能夹层块置于马弗炉中，以0.5℃/min的升温速率由室温升至350℃，以1℃/min的升温速率由350℃升至800℃，在温度800℃的条件下保温3h进行排胶，得到复合陶瓷素坯。

在实施例3至实施例12中，将复合陶瓷素坯置于高温炉的高压容器中，在预设烧结压力、预设烧结温度下进行热等静压烧结，烧结气氛为纯n2，以5.0℃/min的升温速率由室温升至1000℃，在温度1000℃的条件下保温60min，以2.0℃/min的升温速率由1000℃升至预设烧结温度，同时在1000℃升至预设烧结温度的升温过程中施加预设烧结压力，在预设烧结压力、预设烧结温度下下保温保压4h，得到具有氮化铝夹层的复合陶瓷材料。

实施例3至实施例12中，非功能层素体膜片的厚度、功能层素体膜片的厚度、预设烧结压力和预设烧结温度不同，具体参见下表。

表1实施例3至实施例12的制备参数表

在本发明实施例通过分别制备非功能层素体膜片和功能层素体膜片，将非功能层素体膜片分别叠放在功能层素体膜片的顶面和底面得到功能夹层膜片，将功能夹层膜片依次进行叠压处理、排胶处理、热等静压烧结处理得到功能夹层复合陶瓷材料。本发明的制备方法简单，成本低，生产效率高，同时还能避免设备中因制备多种材料而造成的交叉污染，保证复合陶瓷材料的一致性，灵活调控陶瓷材料的性能，实现不同陶瓷材料性能上的互补。

以上仅为本发明的较佳实施例而已，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所作的任何修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

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